entonces la unica forma es recodificando el video.
Con MEDIAINFO revisas el formato en que se codificaron el audio y la s imagenes en movimiento, seguramente estan en h.264 para el video y en AAC para el audio, el audio lo dejaremos intacto y nos limiotaremos a codificar solamente el video.
Lo primero sera calcular el BITRATE -o bit rate o velocidad del flujo de datos- que corresponda a los 4GB -~4000MB- de un DVD-5.
El bitrate total es la suma del bitrate del audio y del bitrate del video.
asi el bitrate del video sera Bitrate VIdeo= Bitrate Total - Bitrate Audio.
el bitrate total lo calculamos con esta formula donde el tiempo esta dado en segundos:

digamos que tu video dura 2 horas que son 120 minutos que son 120x60=7200segundos
bitrate total = (4000MB/7200segundos) * 8192 = 4551 Kbps
en mediainfo digamos que aparece que el bitrate del audio es de 128Kbps
entonces bitrate video= 4551-128 = 4423Kbps ~4420kbps
si recodificas el video con ese valor de bitrate de 4420Kbps y dejas el audio tal cual tendras un video que ocupara poco menos de 4GB.
Mediacoder, AVIDEMux son utiles para varios formatos de video [divx/xvid, h,264, mpeg-2] y dan salida a diferentes contenedores de video [avi, mkv, mp4, etc.]
Megui y RealAnime son buenas opciones para codificar usando el formato h.264 y en contenedores MKV y MP4.
En mediacoder, pestaña VIDEO elegimos el formato que deseamos entre XVID o entre h.264/x.264, en modo de codificacion elegimos 2-Pass y escribimos el valor del bitrate que calculamos, en pestaña AUDIO marcamos la casilla COPY para no recodificar el audio, en la pestaña CONTENEDOR elegimos el contenedor deseado entre AVI o MKV, pulsamos en bootn START y tendremos el video recodificado en la misma carpeta y con un nombre muy parecido al del original.