Los juegos de PSXs tienen que estar en Formato PBP, y se colocan en la carpeta PSP\GAME en una carpeta para cada juego.
Al hacer esto deberia reconocerte el juego de PSX desde el menu Juego -> Memory Stick de la PSP.
Para generar PBP a partir de una imagen ISO de un backup de PSX, tienes diferentes Programas. Yo uso el IceTea, pero para gustos colores
Un saludo