Como ya te han dicho en ninguna de las dos consolas va al 100%. Aún así va mejor en PSP.
Por otro lado en la NDS tiene muchos juegos que son "secuelas" o "remakes" de los de Snes, como por ejemplo: Contra 4, Super Mario DS, Mario Kart, Chrono Trigger, Final Fantasy's, etc.
Si únicamente te interesa emular SNES vas a encontrar mejores resultados en PSP. Aunque, como ya se dijo antes, con ninguna de las dos vas a estar cubierto al 100%. Por otro lado, si te gusta la SNES, lo mas probable es que el catalogo de NDS+GBA se adapte mejor a tus gustos.
Saludos