Hola,
El directorio /usr, entre otras cosas, es donde se instalan la mayoría de las aplicaciones.
Por lo que comentas, en tu caso es un punto de montaje de una partición independiente, entonces tendrás liberar espacio en esa partición o redimensionarla, por ejemplo con gparted.
Limpiar la caché de paquetes en principio no solucionaría el problema ya que dicha caché está en /var/cache/apt, que estaría en otra partición diferente.
Si optas por liberar espacio, puedes intentar desinstalar algún paquete que no sea prioritario. Para que sea más fácil, puedes utilizar un gestor de paquetes (aptitude, synaptic, ...) si ya estuviera instalado en el sistema, o desinstalar alguno directamente, por ejemplo, si tienes iceweasel instalado, puedes desinstalar los paquetes de idioma:
apt-get remove iceweasel-l10n-*
Una vez hayas liberado algo de espacio, te recomiendo instalar deborphan, que es una utilidad que muestra los paquetes huérfanos que quedaron en el sistema.
Para listarlos ejecuta como root o con sudo:
deborphan --guess-all
Si quieres desinstalar todos los los paquetes huérfanos puedes hacerlo con el siguiente comando:
dpkg --purge $( deborphan --guess-all )
También puedes usar gtkorphan, una interfaz gráfica para deborphan que es más intuitiva.
Un saludo