Supongo que trendras instalado el POPSloader en tu PSP, si lo instalas puedes mantener el boton R presionado, y seleccionar la versión del POPS que quieras, para que tu juego de psx inicie.
En cuanto a N64 es normal que los juegos funcionen a bajos FPS, solo el mario kart, mario 64, F-Zero X y zelda funcionan de forma decente en el emulador, pero acostá de desactivar el sonido para arañar algo de velocidad , así que yo sinceramente me quito el sombrero por todo lo que han hecho por este emulador.
Saludos.