Si es una imagen y quieres tener la peli, abrela con winiso o ultraiso y saca los archivos a una carpeta temporal, luego abre de nuevo el dvd shrink y ajusta el tamaño a un sólo dvd, ahora bien, si no quieres perder la información y quieres tener absolutamente todo, puedes hacer en un dvd con un solo idioma y en otro dvd con otros idiomas, para ello tendrás que identificar qué ficheros son los de un idioma y lo de otro, luego grabar uno de los dvd's normalmente y con los otros ficheros vuelve a grabar los mismos ficheros con la mista estructura pero ahora en lugar de los ficheros del primer dvd, los ficheros del otro idioma, o separalo quitando los extras...
En definitiva no puedes partir en dos dvd's a no ser que vuelvas a repetir los mismos ficheros pero quitando y poniendo unos de idiomas por otros o lo extras en uno sí y en el otro no.
No sé si me he explicado, pero la primera solución es la mejor y la más sencilla.