A ver si queda clara una cosa, NO se pueden meter los eboots sueltos en la carpeta GAME.
Cada juego debe estar dentro de una carpeta con su eboot.pbp y su keys.bin dentro de GAME.
Es decir, la estructura quedaría tal que así (por poner un ejemplo):
\PSP\GAME\
--------------CRASH\eboot.pbp
--------------CRASH\keys.bin
--------------VANDAL1\eboot.pbp
--------------VANDAL1\keys.bin
--------------FFVII\eboot.pbp
--------------FFVII\keys.bin
Y así sucesivamente.
Además, si te paras a pensar, tiene su lógica; si no estuviera cada juego en su propia carpeta, sólo podrías tener un juego de PSX en la MS, ya que al intentar grabar otro el antiguo se sobreescribe.