Buenas No, Y no creo que nunca lo haga PPSSPP no emula a bajo Nivel el sistema operativo solo emula las llamadas a un alto nivel HLE de lo necesario para ejecutar los juegos y no su sistema operativo (Por ejemplo para Audio SceAudioXXXX, SceAtrac , SceMp3 (no muy extendido pero utilizados en audio en mp3 es lo que realmente ataca a emular)
Se tendría que rehacer gran parte de PPSSPP para hacer un módulo a bajo nivel LLE y muy probable necesites un volcado de la flash de PSP y el rendimiento sería más lento (Algo similar a lo que alguien hizo en Dolphin con wii ware que debes de flashear el menu de Wii para funcionar wii ware sin ellos no van).
Pero a estas alturas teniendo en cuenta que hay emuladores de PSX no hay gente interesada en hacer funcionar el emulador de psx en el emulador de PSP.