Yo sólo he tocado las tres primeras, y las impresiones han sido:
PyGtk:
pros: fácil, buena documentación
cons: faltan algunos widgets más. Las TreeView (tablas) son un peñazo
wxPython:
pros: muchos widgets, buena documentación. Las tablas son más fáciles de crear
cons: un poquillo más enrevesado.
Tkinter:
pros: viene integrada con Python. Fácil manejo
cons: widgets? Sólo 4 gatos, lo justo, vamos!
Saludos