Como poseedor de ambas, no voy a decir nada que no hayan dicho ya:
3DS: Efecto 3D, Juegos de Nintendo (Marios, zeldas, etc....) Catálogo aceptable.
PS Vita: Gráficos Bastante mejores que 3DS, Juegos de Sony (God of War, uncharted....) Catálogo MUY escaso.
Me quedo (por ahora, y el tiempo dirá) con la 3DS, quizá e un futuro cuando la vita tenga mas catálogo habrá que pensárselo.